具有可调手性的石墨烯卷
近日，国科温州研究院周云龙团队与天津大学胡文平教授、雷圣宾教授、李奇峰教授和沈永涛副教授联合开发了一种通用的蜡辅助浸入方法，用于制备具有可控手性的石墨烯卷，这种方法也可以推广到其他二维材料中，实现高产量生产。制备出的左旋和右旋石墨烯卷表现出显著的光学活性和优异的自旋选择性效应，室温下的自旋极化率超过90%。通过精确控制手性角，作者能够在定制的石墨烯卷中实现可调的手性诱导自旋选择性，这一特性使其与其他碳材料或现有手性材料区分开来。狄拉克费米子模型表明，电子主要沿着手性卷曲的一侧移动，从而产生首选的自旋极化。这种手性诱导的自旋选择性效应是有限自旋选择性的结果。本方法为二维材料赋予了可调的手性特性，为量子行为的探索和室温自旋电子技术的发展提供了新的可能性。相关成果以“Graphene rolls with tunable chirality”为题发表在《Nature Materials》上，第一作者为张恩冰、丁帅帅、李晓鹏、马翔云、高小青、刘磊为共同一作。
论文中图1a展示了石墨烯滚动过程中手性的形成。当沿扶手椅边缘（θ=30°）或曲折边缘（θ=0°）卷起石墨烯时，会产生无手性结构（θ表示石墨烯辊和曲折边缘之间的角度）。在0°到30°或–30°到0°的范围内滚动石墨烯，会导致手性结构的形成，其中左手和右手手性石墨烯卷是光学不对称的对映异构体。滚动角度不仅决定了手性，还影响管状结构的电子特性。虽然已有多种方法报告了卷起二维材料，但大多数卷起结构沿着易于裂解的锯齿形边缘，因此具有不稳定性（图1c、d）。为了解决这一问题，作者开发了一种蜡辅助的浸入方法，能够以可控角度卷起石墨烯，如图1b所示。在单晶石墨烯上涂覆一层蜡，并转移到Si/SiO2底物上。在“直接滚动”过程中，通过恒定速度将蜡/石墨烯/硅样品垂直浸入异丙醇中，接触热溶剂时，表面张力会根据接触角度定向卷起（图1b）。作者发现，滚动角度对浸入速度不敏感，但对溶剂极性较为敏感。在“剪切”过程中，作者使用连续的单晶石墨烯，通过沿硅的[100]轴切割来产生平坦的手性边缘，并根据角度控制手性（图1g）。此方法使得手性角的调整更精确（图1h），但滚动角的可控性较低。不过，直接滚动方法具有较高的收率，且能通过光学图像准确确定每个滚动的角度（图1e、f）。因此，直接滚动方法更适合用于依赖于滚动角度的光学和电子研究。
本文中作者的蜡浸水方法是一种通用的技术，能够高产量地制造2D材料的手性卷。通过这种方法，作者成功实现了从无手性石墨烯到一维手性石墨烯卷的受控转换，进而探索其独特的自旋电子学特性。作者认为，进一步研究手性角度的调整以及其与自旋选择性（CISS）效应之间的关系，将为定制石墨烯及其他2D材料的电子结构提供新的自由度。手性卷材料的单面电子流特性实现了强自旋选择性，促进了有效的电子自旋操作，使石墨烯卷具备多功能自旋电子学功能。此外，这些材料中自旋与轨道自由度的相互作用为量子现象和拓扑态的出现提供了途径，从而为开发量子设备和量子计算平台提供了潜力。通过深入探索手性2D材料，研究人员可以解锁其全部潜力，推动下一代设备的发展，产生如手性等离子体和非线性霍尔效应等前所未有的现象，对材料科学领域的创新产生深远影响。
